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圖1. 脂質(zhì)異構(gòu)體的全面結(jié)構(gòu)解析。a. 脂質(zhì)五個(gè)層面的結(jié)構(gòu)信息。b.用于脂質(zhì)深度結(jié)構(gòu)解析的在線光化學(xué)衍生-串聯(lián)質(zhì)譜方法。c.癌及癌旁組織中脂質(zhì)C=C/sn位置異構(gòu)體組成對(duì)比。

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脂質(zhì)作為四大類生物分子和三大類營(yíng)養(yǎng)素之一，不僅是質(zhì)膜基本組成單元和能量的載體，也在信號(hào)轉(zhuǎn)導(dǎo)和蛋白質(zhì)功能調(diào)控等方面發(fā)揮著積極和關(guān)鍵性作用。盡管大規(guī)模脂質(zhì)的質(zhì)譜分析已非常成熟，但脂質(zhì)的精細(xì)結(jié)構(gòu)解析問(wèn)題一直沒(méi)有解決，嚴(yán)重阻礙了脂質(zhì)的生物學(xué)功能研究。從結(jié)構(gòu)上看，生物體內(nèi)脂質(zhì)的復(fù)雜性源于脂質(zhì)類型、脂肪酸鏈及sn位置、以及碳碳雙鍵（C=C）數(shù)量、位置及幾何結(jié)構(gòu)等多重結(jié)構(gòu)特征。

為了利用單一方法實(shí)現(xiàn)脂質(zhì)的近全結(jié)構(gòu)解析，清華大學(xué)精密儀器系質(zhì)譜研究團(tuán)隊(duì)于近期在Nature Communications上發(fā)表了題為“Large-scale lipid analysis with C=C location and sn-position isomer resolving power”的論文。該研究基于光衍生試劑2-乙酰吡啶和串聯(lián)質(zhì)譜，發(fā)展了可用于大規(guī)模脂質(zhì)精細(xì)結(jié)構(gòu)解析的策略。該方法通過(guò)單次分析即可實(shí)現(xiàn)磷脂類型、脂肪酸鏈及sn位置、C=C位置等結(jié)構(gòu)信息的全面獲取，并實(shí)現(xiàn)脂質(zhì)C=C和sn位置異構(gòu)體的定量分析。該方法可在大多數(shù)具備多級(jí)質(zhì)譜功能的商用質(zhì)譜儀上實(shí)現(xiàn)，無(wú)需對(duì)質(zhì)譜儀進(jìn)行改造，具有廣闊的應(yīng)用空間。

在生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用方面，利用該方法對(duì)人不同亞型的乳腺癌細(xì)胞開展了深度脂質(zhì)組學(xué)分析，揭示出脂質(zhì)C=C異構(gòu)體組成隨乳腺癌細(xì)胞侵襲性連續(xù)變化，表明脂質(zhì)C=C異構(gòu)體有可能作為癌癥進(jìn)展的標(biāo)記物，后續(xù)將對(duì)此深入研究。此外，通過(guò)脂質(zhì)C=C及sn兩類異構(gòu)體的定性和定量分析，成功地區(qū)分出II型糖尿病人血漿和人肺癌組織，表明脂質(zhì)深度結(jié)構(gòu)分析有用于疾病診斷的潛力。